华中科大李德慧团队ACS Nano:水相法分解低维钙钛矿

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配合第一作者:王军,方晨;通讯作者:李德慧


通讯单元:华中科技大学
论文DOI:10.1021/acsnano.9b04437


全文速
接纳水相分解法,在室温条件下,疾速分解一维以及二维钙钛矿。办法复杂,且结晶性精良,所得的二维钙钛矿在室温下有精良的手性发光以及光电探测。

研讨配景
A水相法分解低维钙钛矿
低维钙钛矿由于精良的波动性遭到各人的普遍存眷。但,在分解低维钙钛矿通常接纳溶液法大概甩膜的办法。前者通常必要加热,以及对质料的分解,反响历程比力庞大;后者通常必要用 N,N-二甲基甲酰胺 (DMF) 大概二甲基亚砜 (DMSO) 等有毒性溶剂,且难以制备出结晶质量高的产品。

水相法由于办法复杂并且溶剂没有毒性,是分解钙钛矿的抱负办法。遭到之前水相法在分解三维钙钛矿办法的启示 (Angew. Chem. Int. Ed. Engl. 2018, 57###,凯发乐成探究出一种复杂快捷无需加热的绿色办法,分解二维层状以及一维链状无机无机杂化钙钛矿。


B量子限域效应。
三维钙钛矿当某一维度的尺寸到达纳米量级的时分,会体现出很分明的量子限域效应(Adv. Mater. 2019, e1806671)可以经过调控钙钛矿的形貌来取得十分明显的量子限域效应。而关于二维以及一维钙钛矿来说,由于其自己的晶体布局,量子限域效应十分强。

C手性质料。
比年来,具有圆偏振光(CPL)发射和探测才能的手性质料因其普遍的潜伏使用而遭到越来越多的存眷,比方在手性光学质料、磁影象安装、表现技能和手性催化等方面(Phys. Rev. Lett. 2007, 99, 047601, Nat. Photonics 2013, 7, 634-638)现在,曾经在低维手性钙钛矿中证明白CPL发射和探测。但是,关于二维手性钙钛矿,CPL 发射仅在高温下察看到 (Nat. Commun. 2019, 10, 1927, ACS Nano 2019, 13###就一维钙钛矿而言,尚未有文献报道 CPL 性子。


研讨初始点[chū shǐ diǎn]
基于以上研讨底子与近况,假想能否可以研讨出一种复杂利便的办法分解高结晶性,在室温下完成手性发光以及探测的低维钙钛矿? 凯发报道了一种经济,通用的水相法,可在室温下分解二维层状和一维链状钙钛矿单晶。分解的二维手性钙钛矿可以在室温下无效地和选择性地发射和检测圆偏振光。分解后的一维钙钛矿单晶体现出明显的量子限定和加强的自陷态,并完成圆偏振白光发射。这种水相分解办法也可用于分解其他高质量的低维卤化铅钙钛矿单晶,因而凯发的研讨后果将引发更多的基于低维钙钛矿的潜伏光电使用的底子研讨。

图文剖析
1. 分解办法
起首在恒定磁力搅拌下将PbI2粉末与去离子水混淆。随后,将HI水溶液参加到制备的PbI2溶液中,招致PbI2疾速消融。将所得溶液进一步搅拌约5分钟,失掉廓清溶液。最初,将混淆胺溶液迟缓滴入廓清溶液中,然后中止搅拌,将溶液静置留宿。经过抽滤搜集晶体并彻底枯燥。

图1.水相法分解低维钙钛矿表示图

2. 质料表征
接纳上述水相分解办法,凯发乐成分解了手性二维钙钛矿 (S)-α-(PEA)2PbI4和(R)-α-(PEA)2PbI4 (PEA=C8H9NH3)。经过 XRD 可见其结晶性十分好,并且没有其他杂相发生。分解的二维手性钙钛矿单晶均出现橙色和针状外形,长度为毫米级。从紫外可见吸取光谱,可以明白地察看到带带跃迁和自在激子(FX) 吸取.光致发光峰与两个样品的FX吸取峰分歧,标明发射源自自在激子复合发生


图2.a,e)晶体布局的表示图;b,f)分解的单晶在水溶液中的照片,经过抽滤分散并彻底枯燥;c,g)单晶的 XRD 图谱;d,h)归一化光致发光 (PL) 和吸取光谱。

3. 室温下圆偏光发射和探测
左旋以及右旋钙钛矿圆二色性检测发明具有相反的信号,而非手性钙钛矿没有信号。室温下两种钙钛矿也表现出相反的手性发光效应。别的,关于 520 nm 处的光源,基于分解钙钛矿的光电探测器,有分明的左右手性光呼应差别,并且在室温下探测器体现出精良的波动性。

图3.a) 石英基底上经过旋涂法制备的二维手性和非手性钙钛矿膜的圆二色性光谱;b,c)手性钙钛矿的圆偏振 PL 发射;d)室温下由 473nm 引发下 |DP| 的统计直方图;e)光电导率丈量安装;f)在 520nm 单色光下的 (R)-α-(PEA)2PbI的暗电流和光电流;g)(R) -α-(PEA)2PbI器件在 -5V 偏压下的 520nm 单色 σ- 和 σ+ 照射下的光电转换特征;h)(R) -α- 的光谱呼应。




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