天工大马小华研讨员&沙特国王科技大Ingo Pinnau传授 | 高温下基于氟代三蝶烯的 TB 聚合物表现亘古未有[gèn gǔ wèi yǒu]的气体分散功能

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弁言

膜分散技能面对的最大应战是符合的高浸透性、高选择性、高波动性的膜质料的制备。聚合物膜质料在气体分散膜质料中饰演着越来越紧张的脚色,但是,聚合物膜质料的浸透性和选择性之间存在一个衡量干系,及 trade-off 效应。为了开辟高功能的聚合物膜质料,Freeman 提出,聚合物主链刚性越强,分散功能越好,自具微孔聚合物质料应运而生,体现出十分良好的气体分散潜力。同时,含氟聚合物质料具有共同的介电、热学和凯发功能而遭到越来越多的存眷,一些全氟聚合物膜质料表现出精良的气体分散功能。鉴于此,天津产业大学质料迷信与工程学院马小华研讨员,沙特阿拉伯国王科技大学的 Ingo Pinnau 传授将氟原子引入三蝶烯布局,经过 TB 聚合物反响分解了氟代 TB 类聚合物 DFTTB,与不含氟聚合物 PIM-Trip-TB 相比,氟原子的引入进步了聚合物 DFTTB 的气体分散功能。该事情同时研讨了该聚合物在高温下的气体分散功能,后果表现,在高温下 DFTTB 体现出亘古未有[gèn gǔ wèi yǒu]的气体分散功能。相干事情以“Unprecedented gas separation performance of a difluoro-functionalized triptycene-based ladder PIM membrane at low temperature”为题宣布在 Journal of Materials Chemistry A,并当选为封面文章。


论文概况

这项研讨中,作者起首经过 Diels-Alder 反响分解了氟代三蝶烯布局 DFTrip,再以此为底子分解聚合物 DFTTB,为了进一步研讨氟原子的引入对聚合物气体分散功能的影响,将含氟与不含氟的两种聚合物质料分散功能举行比拟。别的,深化研讨了 DFTTB 在高温下的气体分散举动,报道了在 -30 ℃到 30 ℃ 下 DFTTB 的气体分散功能。

图 1. 单体及聚合物的分解道路图


与不含氟质料 ITTB 或 PIM-Trip-TB 相比,氟原子的引入,使得聚合物质料具有更好的筛分效应,大大进步了聚合物质料的 H2/N2,H2/CH4 分散功能,DFTTB 的 H2/N2 和 H2/CH4 纯气体选择性辨别到达了 50.2 和 38.0,比不含氟的聚合物质料简直进步了一倍而且坚持了类似的 H2 透过性。同时,老化后的气体浸透后果表现,氟原子的引入,可以改进聚合物膜质料的抗老化功能,而且老化对聚合物 DFTTB 的功能有正的影响。

图 2. DFTTB,ITTB 与一些高功能自具微孔聚合物,自具微孔聚酰亚胺(灰色)以及一些贸易化聚合物膜质料(绿色)的(a) H2/N2,(b) H2/CH4,(c) O2/N2 和(d) CO2/CH4 的气体分散功能下限图


有研讨指出,关于某些产业使用,如氛围分散和氢气接纳,低于情况温度的操纵大概有利于工艺优化,由于在较低的进料温度下选择性通常会加强。但是,低自在体积玻璃态聚合物在高温下会蒙受不行承受的气体浸透性丧失。为了克制这一缺陷,这项研讨以 DFTTB 为代表,初次研讨了高自在体积自具微孔聚合物在高温下的气体分散功能,报道了 -30 至 30 ℃ 的温度范畴内,DFTTB 膜气体分散功能与温度之间的干系。温度低落招致 DFTTB 的浸透率低落,气体对选择性增长。高自在体积的 DFTTB 在 -30 ℃ 下的 O2 浸透性固然有所降落,但与传统玻璃态聚合物相比,超过跨过了约 100 倍,氧气的透过率到达了 123 Barrer,O2/N2 选择性类似乃至更高(10.14)。别的,还研讨了 PIM-1 及 PIM-PI-1 在高温下的气体分散举动,后果明白的展现,这类高自在体积自具微孔聚合物在高温下气体选择功能够失掉明显的进步,同时仍旧保存着较高的气体浸透性,这为膜分散提供了一个新的潜伏机会及偏向。

图 3. DFTTB 从 -30 到 30 ℃ 的气体分散功能:(a) DFTTB 的 H2,N2 和 O2 差别温度下的气体浸透率;(b) O2透过率与 O2/N2 选择性与温度的干系;(c) H2/N2 分散下限图;(d) O2/N2 分散下限图


文章信息

  • Unprecedented gas separation performance of a difluoro-functionalized triptycene-based ladder PIM membrane at low temperature
    Xiaohua Ma*(马小华,天津产业大学), Zhiyang Zhu, Wenxiong Shi, Wenhui Ji, Jianxin Li*(李建新,天津产业大学), Yingge Wang and Ingo Pinnau*(Ingo Pinnau,阿卜杜拉国王科技大学)
    J. Mater. Chem. A, 2021,9###
    http://doi.org/10.1039/D0TA09703A


作者简介

马小华 研讨员/博士生导师

天津产业大学

博士结业于北京大学。现就职于天津产业大学质料迷信与工程学院,研讨偏向次要为:膜分散在低碳生存中的使用,尤其是可溶微孔聚酰亚胺功效膜质料在自然气分散,存储和提纯等方面的使用(二氧化碳/甲烷,硫化氢/甲烷等)。聚合物膜分散在煤油化工,空分(氧气/氮气)以及分解氨尾气的污染等。

李建新 传授/博士生导师

天津产业大学质料迷信与工程学院

2002 年取得南非斯坦陵布什大学高分子迷信博士学位,2004 年至今事情于天津产业大学。次要研讨偏向(1)高分子中空纤维膜制备;(2)水处置炭膜及电凯发膜反响器;(3)绿色电凯发无机分解与电催化膜反响器;(4)新型膜历程及集成技能等。

Ingo Pinnau 传授

阿卜杜拉国王科技大学

1991 年博士结业于德克萨斯大学奥斯汀分校,化工系。现任沙特阿拉伯国王科技大学化工系主任,前膜质料与孔质料研讨中心中心主任。

研讨偏向次要为气体/液体分散膜与膜历程,次要包罗自然气提纯,二氧化碳捕集,氛围分散,复合膜等要害技能。



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