翟天助/刘友文/李亚飞Nature子刊:活性/导电层堆叠超晶格,波动金属氧化态以高选择性CO2电复原

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将CO2电凯发复原(CO2RR)转化为高附加值的碳基产品已遭到普遍存眷。金属氧化物(如SnO2、Bi2O3和In2O3)作为最罕见和普遍利用的催化剂,其在CO2RR历程中原位自复原成零价金属,而且随着这种自复原,衍生金属催化剂的竞争性析氢反响(HER)功能将渐渐占有主导并低落CO2RR的选择性。

基于此,华中科技大学翟天助刘友文南都门范大学李亚飞等报道了一种BiCuSeO纳米片(Ns),使用其超晶格中瓜代堆叠的绝缘[Bi2O2]2+和导电[Cu2Se2]2-作为活性/导电子层来波动金属氧化态以取得高CO2RR活性和选择性。
XPS、XANES和EXAFS的研讨分歧标明,BiCuSeO中的Cu-Se亚层超晶格次要是用于传导电子,因而Bi-O层中的高活性Bi在CO2RR时期仍坚持其精良的氧化态以驱动CO2RR历程中CO2分子的活化,而不是自复原的零价Bi金属。因而,Bi-O层和导电Cu-Se层堆叠的超晶格有助于宽电位窗口的高选择性CO2电复原并探究其构效干系。
别的,密度泛函实际(DFT)盘算标明,[Bi2O2]2+中的Bi-O配位体现出激烈的耦合效应,其Bi p轨道与OCHO*中的O p重叠轨道,这招致CO2RR高选择性;受害于Cu-Se层/Bi-O层的互相作用,BiCuSeO超晶格体现出高催化选择性,在-0.4至-1.1 V的宽电位范畴内甲酸盐法拉第服从FE > 90%。紧张的是,活性/导电层瓜代堆叠的自然超晶格可以作为催化模子,为高效CO2RR催化剂及其他催化剂的开辟提供有代价的参考。
Active and Conductive Layer Stacked Superlattices for Highly Selective CO2 Electroreduction. Nature Communications, 2022. DOI:10.1038/s41467-022-29699-2


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