Angew. Chem. :铂单原子/簇锚定的植酸镍敏化聚合氮化碳用于800 nm以上红外光全剖析水

  • A+

比年来,在动力干涸题目日趋告急以及情况题目日趋严厉的大配景下,使用光催化全剖析水制取氢气作为绿色燃料被以为是将来可再生动力技能使用的底子。在实践使用中,充实使用太阳光以取得较高的服从仍旧是一个宏大的应战。依据太阳光呼应的范畴,现在已开辟的能全剖析水的质料根本上都是紫外光大概可见光呼应的半导体质料,绝大局部光催化剂不克不及在近红外光条件下举行全剖析水反响。从太阳光谱构成来看,近红外光区(λ > 800 nm)达50%以上。因而,为最大限制使用太阳能,开辟近红外光呼应的光催化全剖析水光催化剂成为以后质料和动力凯发范畴研讨的热门。


克日,江苏大学的施伟东传授团队报道了经过原位光堆积的办法将铂单原子/簇(Pt-SACs)选择性地锚定在植酸镍(PA-Ni)敏化的聚合氮化碳(PCN)复合系统上完成了波长在大于800 nm以上的光催化全剖析水功能。



1

图1. Pt-SCAs/PA-Ni/PCN三元复合系统的分解及表征图。

2

图2. Pt-SACs/PA-Ni/PCN三元复合光催化系统近红外光全剖析水功能图。

作者起首比力了PA-Ni光敏化剂先驱体Ni的含量对近红外波长大于800 nm光催化全剖析水功能的影响。然后,进一步研讨铂单原子/簇的堆积工夫对近红外波长大于800 nm光催化全剖析水功能的影响。此中,最优的催化剂(PA-Ni1.1@PCN/Pt5hNIR)在近红外波长大于800 nm的条件下辐照24小时的剖析水产氢功能是1.4 μmol,产氧功能是0.65 μmol,这十分靠近于实际下水剖析的凯发计量比。同时经过H218O同位素标志实行证明氧气泉源于光催化水的剖析。

4

图3.飞秒瞬态吸取光谱和大概的近红外光催化全剖析水机理。

该事情经过800 nm泵浦近红外区瞬态吸取光谱发明,最优光催化剂PA-Ni1.1@PCN/Pt5hNIR比没有铂单原子/簇修饰的PA-Ni1.1@PCN光敏化系统具有着更长的衰减寿命,意味着负载铂单原子/簇后光生电子有更多时机到场到光催化全剖析水反响历程中。基于之前所报道的一些染料敏化水剖析的事情和作者的实行后果,作者提出了一种大概的近红外光催化全剖析水机理。在波长大于800 nm的近红外光照射下,PA-Ni配体作为光敏化剂产生光引发,然后发生的光生电子注入到PCN的导带(CB)上,紧接着所注入到PCN的导带(CB)上的光生电子转移到铂单原子/簇上(Pt-SACs),在铂单原子/簇上举行质子复原发生氢气(H2)。与此同时,植酸镍配体(PA-Ni)的光生氧化端(PA-Ni+)从水中承受电子发生氧气(O2)而再生。


这项事情代表着首例近红外光呼应的光敏化系统完成波长大于800 nm的全剖析水功能,为将来光敏化系统在原子程度上精准调控和设计助催化剂堆积用于促进近红外光全剖析水功能提供了参考。

文信息

Pt Atoms/Clusters on Ni-phytate-sensitized Carbon Nitride for Enhanced NIR-light-driven Overall Water Splitting beyond 800 nm

Yuanyong Huang, Prof. Di Li, Shuo Feng, Yujing Jia, Shuhui Guo, Xiaojie Wu, Dr. Min Chen, Prof. Weidong Shi


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202212234




weinxin
我的微信
存眷我理解更多内容

宣布批评

现在批评: