王丹&杨乃亮&于然波AM:展现机理助力制备位点明白的无金属催化剂

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由于金属储量有限,迷信家努力于探究基于碳质料的高功能无金属催化剂,以办理与情况相干的题目。掺杂会在外表构成不匀称的电荷散布,这是进步催化功能的无效途径。但是,传统碳质料中的掺杂地位很难控制,从而拦阻了其开展。


基于此,中科院历程工程研讨所王丹研讨员和杨乃亮研讨员、北京科技大学于然波传授(配合通讯作者)等人报道了使用石墨炔(GDY)中共同的sp-C的上风,原位界说了一种新的sp杂化氮(sp-N)的N掺杂构型,在氧复原反响(ORR)中完成了与Pt相称的催化活性。
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但是,该历程的反响两头体从未被捕捉,不但拦阻了对反响机理的了解,并且拦阻了无金属催化剂的准确分解。作者初次完成了类两头体分子的制备,并经过周环反响终极取得了掺杂sp-N的GDY。别的,与其他N构型掺杂的GDY相比,sp-N原子在CO2选择性复原为CH4方面体现出优秀的才能。
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研讨发明,由于sp-N引入了共同的电子布局,设计的sp-N GDY在CO2电复原天生CH4方面体现出更高的催化活性,更有利于波动两头体。该事情将为碳质料中的定点掺杂以及了解掺杂构型与催化选择性之间的干系提供新的看法,有助于引导目的产品的先辈无金属催化剂的设计。
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V-Doped Cu2Se Hierarchical Nanotubes Enabling Flow-Cell CO2 Electroreduction to Ethanol with High Efficiency and Selectivity. Adv. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adma.202207691.
https://doi.org/10.1002/adma.202207691.




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