Angew. Chem. :Pickering乳液共牢固酶与辅因子用于一连活动生物催化

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一连活动生物催化制高光学纯手性醇、手性胺等医药两头体遭到学术界和产业界的广泛存眷,已成为各个国度的科技和财产开展战略。但是,生物催化反响历程每每必要酶与辅因子配合到场。只管以往的研讨提出了多种酶与辅因子的牢固化办法,但仍存在反响服从低、辅因子难以循环等题目。酶与辅因子的共牢固以及辅因子的循环再生还是一项宏大的应战。


克日,山西大学杨恒权传授团队开辟了一种酶和辅因子在Pickering乳滴内共牢固的一连活动生物催化系统。该系统可以将水溶性辅因子限域在乳滴外部,同时使酶吸附在乳滴界面上,从而完成酶和辅因子在微标准空间内的共牢固。尔后将其装填于牢固床反响器中用于一连活动催化。这种共同的系统容许辅因子自在地与酶打仗,并使辅因子在乳滴外部循环再生,为酶和辅因子共牢固及其一连化反响提供了一种新的平台。



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以NADPH到场的酶催化不合错误称复原反响和PLP到场的酶催化不合错误称转氨反响为例,与传统的两相反响相比,Pickering乳液一连活动系统转化率可达90%以上,产品手性醇及手性胺的ee值均大于99%,催化服从进步了2-3倍。相比已报道的系统,该系统体现出永劫间的运转波动性(300~400 h)和高的TTN (59204 mol mol-1)。

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别的,该论文还研讨了酶与辅因子在Pickering乳液内的空间散布、空间间隔以及液滴尺寸巨细等对反响的影响,完成了酶与辅因子在工夫与空间上的高效耦合,进一步进步了产品的天生服从以及选择性。创建的实际模子展现了底物浓度、辅因子浓度、液滴尺寸等反响条件对催化服从的影响纪律,进而完成对反响系统的准确调控。

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在该事情中,杨恒权传授团队开展了Pickering乳液共牢固酶与辅因子用于一连活动生物催化的办法,完成了一连化制备高光学纯手性醇和手性胺,展现了催化服从与乳滴内酶与辅因子散布、乳滴尺寸等的构效干系,将推进一连活动生物催化向适用化程度开展。

文信息

Co-compartmentalization of Enzymes and Cofactors within Pickering Emulsion Droplets for Continuous-Flow Catalysis

Wei Wei, Dr. Rammile Ettelaie, Xiaoming Zhang, Min Fan, Yue Dong, Dr. Zebiao Li, Prof. Hengquan Yang


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202211912




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