Angew. Chem. :锡钙钛矿中P型自掺杂和非辐射复合的劈头

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由于高的能量转化服从和低的消费制形成本,钙钛矿太阳能电池遭到普遍存眷。但是,次要的钙钛矿太阳能电池利用了有毒的铅钙钛矿作为光吸取体,这拦阻了它的贸易化使用。利用情况友爱的锡钙钛矿替换铅钙钛矿是一个有远景的办理方案。不外,受制于严峻的P型自掺杂和非辐射复合,锡钙钛矿太阳能电池在能量转化服从方面远逊于铅钙钛矿太阳能电池。为研发高效的锡钙钛矿太阳能电池,必要确定P型自掺杂和非辐射复合的劈头。


临时以来,人们广泛信赖P型自掺杂是由锡空地惹起的。该结论来自于晚期的第一性原理研讨。相干盘算表现作为受主缺陷的锡空地具有极低的构成能,因而是次要的空穴源。别的,实行发明添加过量的锡(Ⅱ)离子可以明显低落配景空穴浓度,好像证明了锡空地是要害的P掺杂中心。但是,晚期的实际盘算研讨基于局域或半局域的密度泛函并无视了自旋轨道耦合,其后果的牢靠性值得商讨。


近来,皖西学院的张甲甲副传授接纳杂化密度泛函并思索自旋轨道耦合重新研讨了两种代表性的锡钙钛矿铯锡碘(CsSnI3)和甲脒锡碘(FASnI3)的本征缺陷性子。后果标明能量最低的受主缺陷是铯空地和甲脒空地而不是锡空地,因而铯空地和甲脒空地才是占主导位置的P掺杂中心。这惹起了一个疑问:既然铯空地和甲脒空地是次要的空穴源,为何添加过量的锡(Ⅱ)离子可以克制P型自掺杂呢?为弄清该题目,张甲甲进一步剖析了几种组成物的凯发势变革状况,后果表现铯和甲脒的凯发势会随着锡的凯发势的增长而增长,因而添加过量的锡(Ⅱ)离子不但增长了锡的凯发势也增长了铯和甲脒的凯发势,这进步了铯空地和甲脒空地的构成能,因此克制了铯空地和甲脒空地的天生,招致更低的P掺杂程度。



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张甲甲还利用多声子发射办法盘算了铯锡碘中几种深能级缺陷的载流子捕捉系数。后果标明只要碘空地能惹起较大的非辐射复合丧失,且实际揣测的载流子复合寿命与实行值符合。因而,碘空地是次要的非辐射复合中心。

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该事情展现了锡钙钛矿中P型自掺杂和非辐射复合的真正原因,关于开展缺陷钝化偏向具有紧张意义。

文信息

Origins of p-Doping and Nonradiative Recombination in CsSnI3

Jiajia Zhang*, Yu Zhong


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202212002




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