​格里菲斯大学/上海理工Angew:Co-N/GFs完成高选择性双电子ORR

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具有高服从和高选择性的电催化剂,关于高功能、低本钱和可继续的储能使用是至关紧张的。


基于此,澳大利亚格里菲斯大学张山青传授和上海理工大学Yuhai Dou(配合通讯作者)等人报道了他们体系地研讨了碳负载单原子催化剂(SACs)对氧复原反响(ORR)途径(双电子,2e-或四电子,4e-)的边沿效应,得出了2e--ORR在边沿托管Co-N4原子位点上举行比在基面托管Co-N4原子位点上举行更有利的结论。
作者分解了具有差别边体积比的Co-SACs,制备的富边沿Co-N/HPC催化剂体现出优秀的2e--ORR功能,在较宽的电位范畴内具有~95%的选择性。
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作者举行了DFT盘算,从实际上研讨ORR的反响能量与锚定位点的部分多少布局之间的相干性。基于单层石墨烯缺陷位点上的锚定地位,构建了五品种型的Co-N4构型,包罗基面承载的Co-N4/G(位于石墨烯基面中)、边沿承载的Co-N4/ACG(位于在石墨烯扶手椅边沿之间)、Co-N4/AC边沿(位于石墨烯扶手椅边沿阁下)、Co-N4/ZZG(位于石墨烯之字形边沿之间)和Co-N/ZZ边沿(位于石墨石墨烯之形边沿阁下)。
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SACs的热力学波动性很大水平上取决于主体质料中的锚定位点及其与配位不饱和金属原子的互相作用,因而经过盘算Co原子嵌入N掺杂石墨烯基体时的能质变化,以比力构建的Co-N4构型的构成能量。Co-N4/ACG、Co-N4/AC边沿、Co-N6/ZZG和Co-N4/ZZ边沿的盘算构成能低于Co-N4/G,标明Co原子偏向于经过构成Co-N键而被限定在边沿地位。
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Edge-hosted Atomic Co-N4 Sites on Hierarchical Porous Carbon for Highly Selective Two-electron Oxygen Reduction Reaction. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202213296.
https://doi.org/10.1002/anie.202213296.




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