Angew. Chem. :DNA编码金-金界面润湿性用于单颗粒纳米光学器件

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界面润湿性调控在纳米晶体生长及动力催化等范畴饰演偏重要的脚色。关于异质原子界面堆积,由于差别品种的原子间的晶格参数不婚配性,异质原子在晶体种子界面的堆积一样平常为岛状生长形式,且其外表润湿性调控可以经过小分子、聚合物或晶格失配金属薄层的修饰举行调控。但是,关于同质原子界面堆积而言,由于堆积原子和晶体种子间的晶格完善婚配,完成同质原子界面润湿性的准确调控还是一项严重应战。


借助DNA分子的高度可编码性,克日上海交通大学的樊春海院士、沈建磊副传授团队报道了一种基于基于单链DNA(寡聚腺嘌呤)编码同质的金-金界面浸润性的研讨战略。经过调控界面DNA修饰密度及亲和力,构建了具有差别打仗角的核-卫星金纳米布局,并基于此进一步探究了纳米颗粒内亚纳米限域空间构成及局域外表等离子体激元共振耦合产生的界限条件。



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图1 多聚腺嘌呤DNA调控金-金界面润湿性

利于多聚腺嘌呤DNA(Oligo-A30)与纳米金颗粒间的非共价互相作用,作者在纳米金种子外表举行差别密度Oligo-A30 的修饰。研讨发明,随着Oligo-A30修饰密度的进步,金原子在金种子晶体外表的生长形式由层状生长形式渐渐变化为岛状生长形式。经过这一战略取得了形貌均一的核-卫星金纳米布局,卫星颗粒与核颗粒间的打仗角(θ)可以从35.1 ± 3.6°一连地调治至125.3 ± 8.0°。

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图2 具有差别金-金界面打仗角核-卫星金纳米布局分解

作者对制备的具有差别打仗角的核-卫星金纳米布局光学性子举行了研讨。消光光谱表现,当打仗角大于90°时,会呈现新的大于700 nm的共振吸取峰,且共振峰随着打仗角的增大产生红移。经过FDTD模仿发明,打仗角小于90°时,加强电磁强位于卫星布局极点;而打仗角大于90°时,加强电磁场位于卫星颗粒和核颗粒打仗颈部的亚纳米空间内(宽度<1 nm)。这些征象阐明,在打仗角>90°时,核纳米颗粒与卫星纳米颗粒间产生强的局域外表等离子体激元耦合。

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图3 金-金打仗角调控完成亚纳米限域空间构成并诱导颗粒内外表等离子体激元共振耦合

别的,作者进一步证明白基于Oligo-A30的金-金界面润湿性编码战略可实用于差别外表曲率(如纳米球、纳米棒、纳米粒子和纳米立方体)和差别维度(0 D、1 D、2 D和3 D)金纳米质料的设计,完成了28种差别外表等离子体激元纳米布局的制备。


与传统光刻技能和自组装战略相比,基于单链DNA编码纳米界面润湿性的战略可用于制备具有可控纳米光学空腔的纳米质料,无望用于开辟单纳米颗粒光电子器件。

文信息

DNA-Encoded Gold-Gold Wettability for Programmable Plasmonic Engineering

Dr. Tingting Zhai, Haoran Zheng, Dr. Weina Fang, Dr. Zhaoshuai Gao, Prof. Shiping Song, Prof. Xiaolei Zuo, Prof. Qian Li, Prof. Lihua Wang, Prof. Jiang Li, Prof. Jiye Shi, Prof. Xiaoguo Liu, Prof. Yang Tian, Prof. Jianlei Shen, Prof. Chunhai Fan

文章的第一作者是上海交通大学助理研讨员翟婷婷、博士生郑浩然和华东师范大学青年研讨员方维娜。


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202210377




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