ChemCatChem:大气压下原子层堆积分解办法调控Pt-Pd双金属催化剂纳米布局用于二氧化碳复原

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将二氧化碳电催化复原为具有高附加值的产品是现在环球热门研讨题目。但是利用传统的电催化剂分解办法(比方浸渍、沉淀和溶胶凝胶法)制备具有准确控制布局、匀称粒度和构成的负载型纳米颗粒催化剂仍旧具有应战。别的,这些液相分解办法必要斲丧少量的溶剂,这会带来可继续开展题目而且必要纯化历程。经过液相分解法带来的微量杂质剩余仍然会对催化剂选择性和活性发生明显影响。在这项事情中,原子层堆积(ALD,气相分解法)制备办法被用来准确控制铂-钯电催化剂的布局并将其用于 CO2电凯发复原天生甲酸。接纳这种办法,可以将催化剂的布局控制进步到原子标准,并探求核壳布局和合金布局对 Pt-Pd 双金属催化剂的影响。



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在这篇文章中,来自荷兰代尔夫特理工大学的van Ommen课题组和Kortlever课题组接纳ALD方法分解了三种差别布局的Pt-Pd双金属催化剂,并探求了催化剂纳米布局对CO2复原为甲酸盐的选择性影响。经过控制纳米颗粒粒径和双金属构成稳定,独自改动催化剂布局研讨了双金属催化剂布局对其CO2复原选择性的影响。研讨发明与核壳布局相比,Pt-Pd 合金布局催化剂对甲酸盐的分解具有更好的选择性。总体而言,Pt-Pd 合金布局催化剂可以在 -0.2 V vs. RHE 电势下到达 46% 的法拉第服从。Pd-Pt 核壳布局的法拉第服从较低,在 - 0.2 V vs RHE条件下, Pt@Pd核壳布局催化剂的法拉第服从为 22% , Pd@Pt核壳布局催化剂的法拉第服从为11%。别的发明Pd-Pt核壳布局催化剂在电复原条件下不波动。在 CO2 复原反响时期,核壳布局催化剂会趋势于重组为热力学更波动的分散团簇大概合金布局,从而改动它们的催化功能。这提供了一种经过原子层堆积办法准确制备并研讨催化剂布局影响的办法,并号令人们进步对反响历程中催化剂波动性的存眷。

文信息

Nanostructuring Pt-Pd Bimetallic Electrocatalysts for CO2 Reduction Using Atmospheric Pressure Atomic Layer Deposition

Ming Li, Shilong Fu, Dr. Saeed Saedy, Aparna Rajendrakumar, Dr. Frans D. Tichelaar, Dr. Ruud Kortlever, Prof. J. Ruud van Ommen


ChemCatChem

DOI: 10.1002/cctc.202200949




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