Pt基催化剂在CO选择性催化复原NOx方面具有宽广的远景，但一些技能题目拦阻了它们的实践使用。
基于此，中国迷信院历程工程研讨所苏兴兵研讨员，北京工商大学纪永军传授，中国迷信院历程工程研讨所徐文青研讨员，华东师范大学蒋金刚，中国煤油大学李复兴传授（配合通讯作者）等人报道了一种用于CO-SCR的新型Pt催化剂，该催化剂具有嵌入在CoAlO纳米片负载的CuO上的带负电荷的单原子Pt。这种具有超低Pt负载量（0.02 wt%）的Pt-CuO/CoAlO催化剂在200 °C下、3% O2中体现出91%的NO转化率和80%的N2选择性。更紧张的是，在15小时的测试中，它在200 ppm SO2中简直没有活性丧失。将单原子Pt辨别负载在CoAl2O4(311)外表、CuO(111)外表、具有一个氧空地的CuO/CoAlO外表上，辨别模仿Pt/CoAlO、Pt-CuO、Pt-CuO/CoAlO催化剂。Pt-CuO/CoAlO催化剂中Pt的Bader电荷为-0.11 |e|，标明它带细微的负电荷。密度泛函实际（DFT）盘算了CO-SCR历程，NO*→N2O2*和N2O*→N2(g)是必要克制肯定能垒的两个非自觉历程，而其他步调均为放热步调。与其他两种催化剂相比，Pt-CuO/COAlO催化剂具有最强的NO吸附才能。在所研讨的基元步调中，N2O*复原步调（即N2O*+CO*→N2(g)+CO2(g)）能量最高，为CO-SCR的速率决议步调。值得留意的是，Pt-CuO/CoAlO催化剂的能垒最低，约为1.17 eV，远低于Pt-CuO（∼4.40 eV）和Pt/AlCoO（∼5.22 eV）催化剂，标明其具有最高的催化活性。投影态密度（PDOS）图标明，与别的两种催化剂相比，Pt-CuO/CoAlO催化剂中Pt-d轨道的态密度向费米能级挪动，从而增强了催化剂与吸附两头体之间的互相作用。为了验证带负电荷的Pt对NO活化的促进作用，构建了载体上没有氧空地的比较Pt-CuO/CoAlO模子，其Bader电荷为+0.28 |e|。与带正电的Pt相比（Eads = -3.51 eV），带负电的Pt具有更大的吸附能（Eads = -4.16 eV），可以促进NO吸附。同时，盘算得出Pt-CuO/CoAlO催化剂上的SO2吸附能为-2.88 eV，小于NO和CO的吸附能，因而CO和NO分子优先占有催化剂外表以制止SO2中毒。盘算出的电荷密度差分图展现了Pt-CuO/CoAlO催化剂中存在从CoAlO到CuO的界面电子转移，这种电子转移增长了Pt活性位点的电子密度并加强了NO的吸赞同活化。Negatively Charged Single-Atom Pt Catalyst Shows Superior SO2 Tolerance in NOx Reduction by CO. ACS Catal., 2022, DOI: 10.1021/acscatal.2c04918.https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.2c04918.
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