​任祥忠/张雷/孙学良Small: Ru-N低落Fe位点的d带中心,进步电催化氧复原功能

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氧复原反响(ORR)在可继续能量转换和贮存技能(如金属氛围电池、燃料电池、氢氧电凯发消费等)中起着要害作用,而且基于金属-N4的单原子催化剂是氧复原反响(ORR)的无效的催化剂。但是,由于M-N-C催化剂对氧的吸附较差,催化剂的功能还远低于抱负形态。


基于此,深圳大学任祥忠张雷西安大抵大学孙学良等将相邻的Fe-N4和Ru-N4位点锚定到氮掺杂碳骨架中,以调解ORR两头体在Fe/N/C催化剂中Fe-N4位点的吸附强度。
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详细而言,所制备的FeN4/RuN4催化剂在碱性电解液中具有较高的ORR催化活性(E1/2=0.958 VRHE,动力学电流密度(Jk)为28.57 mA cm−2),远远凌驾FeN4(0.87 VRHE)和RuN4(0.8 VRHE)。
联合物理表征和实际盘算标明,相邻原子疏散的Ru-N位点可以低落Fe位点的d带中心,减弱Fe-O的联合亲和力,从而削弱氧两头体(OH*)在FeN4位点上的吸附,终极进步氧复原活性。
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针对FeN4/RuN4对ORR的优秀电催化功能,研讨职员接纳FeN4/RuN4催化剂作为锌-氛围电池(ZAB)的阴极催化剂。
该电池表现出1.56 V的高波动开路电压,靠近实际值1.65 V;其在电流密度为313.1 mA cm−2时提供了219.5 mW cm−2的峰值功率密度,远高于ZAB-Pt/C (208.8 mW cm−2)。
别的,该ZAB在5 mA cm−2下循环2350 h后,充放电电压间隙根本坚持稳定,而Pt/C电压间隙分明增大(< 750 h)。以上后果展现了FeN4/RuN4作为水基锌-氛围电池阴极催化剂的优秀活性和历久性。
总的来说,该项研讨不但为调解单原子催化剂的电子布局提供了新的战略,并且突出了对双金属乃至多金属原子协同加强ORR催化举动的根本了解。
Engineering Energy Level of FeN4 Sites via Dual-Atom Site Construction Toward Efficient Oxygen Reduction. Small, 2022. DOI: 10.1002/smll.202205283




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