​南大/扬大ACS Catalysis:Al2O3(110)面上堆积Pt亚纳米团簇,无效催化甲酸剖析和水煤气变更

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众所周知,关于很多催化反响,金属粒径的巨细可以很大水平上决议催化剂的活性(所谓的布局敏感催化)。


在贵金属催化剂的使用中,怎样进步贵金属的使用率(即低落贵金属含量),同时进步催化剂的服从(即进步催化活性和选择性)不停是催化范畴的抢手话题。
克日,南京大学季伟捷陈兆旭扬州大学袁恩先等经过原子层堆积战略和堆积-沉淀办法,在Al2O3(110)面和Al2O3棒上准确地堆积了尺寸可调的Pt团簇,并深化研讨了所制备催化剂的布局-功能相干性。
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将所得质料使用于水煤气变更(WGS)和甲酸(FA)剖析。与Al2O3(110)面上的Pt纳米颗粒或多晶棒状Al2O3上的Pt细团簇相比,Al2O3(110)面上具有极低Pt负载(0.07 wt%)的超细Pt团簇(0.07% Pt/Al2O3-AD)可以举行高温CO转化,在210°C下TOFCO为2.1 s−1,CO转化率为10.2 mmol gPt−1 s−1;关于FA剖析,0.07% Pt/Al2O3-AD在200°C下具有最高的TOF(1.02 s−1),FA转化率简直达100%。
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实行后果和密度泛函实际(DFT)盘算标明,反响经过Pt/Al2O3(110)界面上的缔合机制举行,而且堆积有超细Pt簇的Al2O3(110)面临于水活化十分活泼,并发生更高浓度的OH物种以减速*COOH构成;Al2O3(110)面上的ALD衍生的亚纳米Pt团簇对WGS体现出明显的高活性,在210°C下的CO转化率为100%。
别的,在相反的Al2O3(110)面(0.46% Pt/Al2O3-DP)上,ALD比DP衍生的大型Pt纳米颗粒具有更高的质量比反响速率和更高的TOF值,而且分明优于平凡的Al2O3负载的Pt和其他金属催化剂。
综上,这项事情突出了经过准确控制金失实体尺寸和氧化物载体来完成特定面表露,从而发生用于干净动力消费的高功能催化质料的无效性,而且它在差别使用中的界面布局控制和设计方面是通用的。
Atomic-Layer-Deposition Derived Pt subnano Clusters on the (110) Facet of Hexagonal Al2O3 Plates: Efficient for Formic Acid Decomposition and Water Gas Shift. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c04784




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