光驱动水活化的远景推进了加氢反响的疾速开展。基于此，中国迷信院凯发研讨所赵进才院士，宋娴静研讨员，Li Jikun（配合通讯作者）等人报道了氮化碳的Ni2+-N4位点催化的炔烃半氢化反响，水中的质子由可见光辐射提供动力。
紧张的是，开辟的光催化办法可以在D2O中取得差别的氘代烯烃。在可见光照射下，从水到场的四配位Ni2+向三配位Ni+演化。作者经过DFT盘算了Ni-N/CN下水解离的吉布斯自在能变革，水解离历程是吸热的，克制了26.9 kcal mol-1的能垒。天然键轨道电荷剖析后果标明，在EXAFS上发明的三配位镍是毗连在两个吡啶氮和一个羟基上的一价镍（-HO-Ni+-N2···N-H+），此中一个质子毗连在氮化碳的一个非配位氮上，它是由光诱导的Ni2+复原和水的异裂将一个质子转移到一个吡啶氮上构成的。本文进一步经过DFT盘算了-HO-Ni+-N2···N-H+催化2-乙炔基萘的加氢反响。盘算后果标明，绝对于烯烃的进一步加氢来说，烯烃的脱附是更上风的。成对的Ni-N不但促进了水中氢的开释，并且使烯烃优先脱附，而不是进一步加氢为烷烃，确保了精良的半氢化选择性。Single-Atom Nickel on Carbon Nitride Photocatalyst Achieves Semihydrogenation of Alkynes with Water Protons via Monovalent Nickel. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202216511.https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202216511.
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