ACS Catalysis:Ag/CeSnOx串联催化剂经过界面电荷转移消弭NH3

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氨气(NH3)选择性催化氧化是现在消弭低浓度NH3最有远景的办法。但是,完成高活性和选择性仍旧是一个宏大的应战。


基于此,天津大学刘庆岭传授,刘彩霞副传授(配合通讯作者)等人报道了一种具有双活性中心的Ag/CeSnOx串联催化剂,该催化剂将贵金属活性中心上的NH3过氧化与载体上的NOx复原相联合。该串联催化剂在200~400°C下体现出优秀的NH3选择性催化氧化(NH3-SCO)功能。
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DFT盘算标明,Ag/CeSnOx催化剂上的Ag物种以AgO纳米粒子(AgO NPs)的情势存在,载体上的电子更容易转移到AgO NPs上,从而促进了AgO的氧化活性和CeSnOx载体的复原功能。AgO NPs和CeSnOx之间的耦合有助于均衡NH3氧化速率和NOx复原速率。
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别的,实际盘算还证明白气态NH3在氧化和复原中心的匀称吸附,这是串联催化的条件条件。展现了在Ag/CeSnOx催化剂上的NH3-SCO反响次要遵照内选择催化复原机理。其特点是NH3在AgO纳米颗粒上被过分氧化为NOx
在低于200 ℃下,NOx被吸附在AgO上的NH3复原为N2。当高于200 ℃时,NOx被吸附在CeSnOx载体上的NH3或NH4+复原为N2。因而,Ag/CeSnOx催化剂界面的电荷转移和原子标准催化中心的配位完成了NH3经过NOx串联催化转化为N2
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Elimination of NH3 by Interfacial Charge Transfer over the Ag/CeSnOx Tandem Catalyst. ACS Catal.2023, DOI: 10.1021/acscatal.2c05226.
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.2c05226.




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