传统化石燃料的继续少量斲丧招致了环球性的动力危急和严峻的情况净化，这就要求凯发开辟情况友爱、高效的替换动力转换和贮存技能。此中，氧复原反响(ORR)和析氧反响(OER)是金属-氛围电池等新型动力转换和贮存技能的中心反响。遗憾的是，ORR和OER都触及多个电子转移，且动力学迟缓，这大大限定了相干电凯发器件的能量转换服从。此中，高功能的催化剂关于进步反响速率是必不行少的。迄今为止，贵金属催化剂(如Pt，Ir/Ru)已被证明具有精良的催化结果，但限于特定的反响，不克不及作为多功效的电催化剂。别的，贵金属的稀缺性、高本钱和较差的波动性也极大地拦阻了贵金属催化剂的大范围使用。因而，十分必要制备高效和波动的非贵金属电催化剂。
基于此，江苏科技大学郭兴梅、英国赫尔大学Carl Redshaw和苏州大学郎建平(配合通讯)等人制备了一种新型双功效电催化剂，在N，S掺杂的碳纳米空心球链上包覆Co纳米颗粒(Co-CNHSCs)。在1 M KOH溶液中，接纳三电极系统研讨了Co-CNHSC-3复合质料的电催化功能。与Co-CNHSC-1/2/4、Co-BCNT-1/2和RuO2比力，Co-CNHSC-3具有较低的过电位(1.58 V vs.RHE)，体现出较好的OER电催化活性，与RuO2(1.57 V)靠近而且优于别的比拟催化剂。别的，Co-CNHSC-3复合质料在波动性测试中(60,000 s)，表现出电流密度仅衰减4.7%。这些后果标明Co-CNHSC-3催化剂具有精良的波动性。关于Co-CNHSC-3的ORR催化活性，极化曲线阐明了Co-CNHSC-3和其他催化剂在O2饱和电解质中的电催化活性和动力学。Co-CNHSC-3复合质料(0.99 V)表现出与贸易Pt/C催化剂类似的肇始电位(Eonset)。别的，Co-CNHSC-3的0.84 V的高半波电位(E1/2)仅比Pt/C低约10 mV，这优于大少数报道的碳基催化剂。过电位差(ΔE，10 mA cm-2电流密度下OER的过电位与ORR的半波电位差)通常用于评价双功效催化剂的总体活性，较好的双功效催化剂每每具有较小的ΔE值。Co-CNHSC-3的ΔE值较低，为0.74 V，与基准Pt/C-RuO2催化剂靠近(0.72 V)且功能优于其他催化剂，双功效功能较好。为了探求碳层与Co NPs之间的互相作用以及N和S掺杂的影响，本文举行了密度泛函实际盘算。ORR具有四个根本反响步调，依据当U=0时的吉布斯自在能可知，NSC-Co和NC-Co的速率决议步调均为：*+O2+H2O+e-→OOH*+OH-，对应的最大自在能变革辨别为0.78 eV和0.81 eV，标明NSC-Co外表体现出比NC-Co更低的活化能和更高的ORR催化服从。别的，还盘算了速率决议步调中电荷密度、Bader电荷以及反响历程中两头体的吸附能，进一步剖析了Co-CNHSC催化剂优秀的电催化功能的缘故原由。NC-Co和NSC-Co的电荷密度差标明，NSC-Co具有更高的电荷密度和更分明的电子积聚和耗散，这进一步标明杂原子掺杂可以调解电子布局构成活性中心，N、S共掺杂优于N掺杂。别的，Bader电荷剖析还表现，NSC-Co(0.55)比NC-Co(0.48)具有更高的电子密度，标明其具有更高的联合能，这与电荷密度差的剖析后果分歧。综上所述，实际盘算标明，N、S共掺杂不但改动了碳层的电子布局，发生了更多的催化活性中心，并且N、S与金属Co之间的电子转移进一步伐节了碳层的电荷密度，这有利于Co-CNHSC催化剂上吸附的O原子的电子均衡。因而，这项事情为设计高效、低本钱的多功效碳基能量转换催化剂提供了一个新的视角。Ultralong nitrogen/sulfur Co-doped carbon nano-hollow-sphere chains with encapsulated cobalt nanoparticles for highly efficient oxygen electrocatalysis, Carbon Energy, 2023, DOI: 10.1002/cey2.317.https://doi.org/10.1002/cey2.317.
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