电复原硝酸盐制氨(NRA)是一种在情况条件下将硝酸盐净化物转化为高附加值产品的可继续办法，但由于竞争性析氢反响(HER)的存在，NRA的选择性不睬想。依据大少数文献报道，对催化剂金属中心举行修饰可以同时促进NRA活性和选择性。

基于此，江南大学刘天西、张龙生和厦门大学叶进裕等经过单原子催化剂的配位调治来控制催化剂外表的部分质子浓度，从而完成高效、高选择性的NRA历程。

详细而言，研讨职员分解了两种具有NiO₄和NiN₄配位布局(NiO₄-CCP和NiN₄-CCP)的类镍单原子富集共轭配位聚合物(CCP)，并对其举行了观点验证研讨。NiO₄-CCP和NiN₄-CCP催化剂分子布局匀称，具有高密度的Ni单原子(分量百分比高达18%)，有利于进步电凯发反响的活性；受害于组分的多样性，CCP催化剂具有精良的催化活性中心调治才能。

别的，过渡金属的d轨道与CCP内芬芳族布局域的π体系之间的互相作用可促进电子离域，从而加强电导率，这也有利于促进电凯发反响。

因而，与NiN₄-CCP相比，NiO₄-CCP在125 mA cm⁻²电流密度下的NH₃产率高达1.83 mmol h⁻¹ mg⁻¹，法拉第服从高达94.7%。实行后果和实际盘算标明，准确控制配位布局可以无效调解Ni位点的电子布局，低落NiO₄-CCP在NO*复原为HNO*限速步的能垒。

别的，NiO₄-CCP可以促进金属水合阳离子的静电吸附，调治质子从本体电解质到催化剂外表的迁徙并克制HER，从而同时进步NRA的选择性和活性。

综上，这项事情提出了一种经过配位调治公道设计催化剂的一样平常战略，这有助于完成无效和选择性电复原小分子构成高附加值的产品。

Conjugated Coordination Polymer as a New Platform for Efficient and Selective Electroreduction of Nitrate into Ammonia. Advanced Materials, 2023. DOI: 10.1002/adma.202209855