Angew. Chem. :光诱导CO2加氢途径的改动

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催化CO2加氢转化为高附加值的燃料或凯发品是完成碳中和的无效途径之一。基于CO2具有高热力学波动性和凯发惰性的特点,低温条件(> 240 °C)更容易驱动CO2的转化。但由于顺水汽转化反响吸热的缘故原由,低温会克制甲醇的分解。而*HCOO和*COOH辨别是消费甲醇和CO的要害两头体,因而,为进步分解甲醇的产率,增强CO2-to-*HCOO的转化至关紧张。鉴于此,华南理工大学李映伟传授、王亚晶博士等人报道了原子疏散的Co修饰>###-NH2在光诱导条件下催化CO2加氢分解甲醇。



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图1. >###-NH2(Co)的电镜图

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图2. >###-NH2(Co)的XAFS和XPS图

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图3. CO2加氢反响分解甲醇的功能图

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图4. DFT盘算和EPR图

实行后果与实际盘算标明:在独自加热条件下,>###-NH2(Co)更偏向于催化*COOH的构成,因而经顺水汽转化途径而来的CO是次要产品。而在光帮助的热催化条件下,>###-NH2(Co)的LUMO不但高于CO2/CH3OH的复原电位,并且他们之间的间隔大于>###-NH2(Co)的LUMO与CO2/CO复原电位之间的间隔,阐明在光帮助的热催化条件下经*HCOO途径转化而来的CH3OH是次要产品。这项事情为光诱导调控CO2加氢途径以制备特定产品提供了新的思绪。

文信息

Photo-Induced Switching of CO2 Hydrogenation Pathway towards CH3OH Production over >###-NH2(Co)

Jianmin Chen, Yajing Wang, Fengliang Wang, and Yingwei Li


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202218115




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