非催化气固反响在凯发和冶金产业中很容易发明，其具有紧张的产业意义。一样平常来说，由于其所触及的变量许多，包罗庞大的混淆氛围、气体分子向固体外表的转移、气体/固体界面的凯发反响以及在反响和固体上产品构成历程中固体外表的巨细、外形和微观布局的变革，用于评价内涵动力学的实行不克不及展现真正的机制。
分外地，在气固界面上的凯发反响是确定整个反响速率纪律的要害步调，通常假定不行逆地产生，由于均衡完全转移到反响产品上。在该项事情中，研讨职员证明白这种不行逆性的假定被太过简化了，而且存在反响的反向元素产生的条件下，即便在纯进气的复杂状况下仍有利于反响的行进偏向。详细而言，纽约州立大学宾汉姆顿分校周光文课题组以CO2氧化Ni制备NiO为例，从CO气体产品的反作用动身，论证了反向元素的存在招致NiO复原。使用情况透射电子显微镜(TEM)在样品区活动CO2气体，在低温下激活CO2和Ni之间的反响，同时在工夫和空间上辨别气固界面部分原子构型的静态变革。经过在原子标准举行察看，研讨职员捕获到了在阔别凯发均衡的条件下同时产生的NiO生长的正向反响和NiO复原的反向反响。由于在低温高压的反响条件下探测气固界面部分原子构型的疾速动力学历程存在难，这一征象不停没有失掉了解。经过原位显微察看和密度泛函实际(DFT)盘算相联合，研讨职员发明氧化历程是经过沿门路边沿优先吸附CO2而产生的，招致NiO层的门路活动生长，平展的NiO外表上Ni原子的存在促进了NiO层的成核。同时，NiO的复原是经过CO的优先门路边沿吸附招致原子门路的前进活动而产生的，NiO外表存在Ni空地有利于CO吸附诱导的外表点蚀。这些后果表现了由共存的正向和反向反响元素所诱发的丰厚的气固外表反响静态学，而且经过控制气体情况或固体外表的原子布局来引导反响朝预期的偏向举行。该项事情所展示的征象具有普遍的相干性，而且具有相称大的实践紧张性，由于可逆步调的存在估计将招致经过不行逆假定对普遍的非催化气固反响的总转化率的展望大大偏离。Atomistic Origins of Reversible Noncatalytic Gas–Solid Interfacial Reactions. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.2c10083
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